碲化钼纳米片能够选择性地电化学生成过氧化氢

时间:2020-06-21 22:57 来源:seo 作者:杏鑫 点击量:

碲化钼纳米片能够选择性地电化学生成过氧化氢

H2O2是一种重要的商品化学和势能载体,广泛应用于各种环境、医疗和家庭应用。目前,99%的H2O2是通过高能量的蒽醌氧化过程产生的。它以这种方式集中生产产生高度浓缩的H2O2,通常必须在使用现场进行分配和稀释,这带来了额外的复杂性和挑战。此外,在pd基催化剂的存在下,H2和O2直接反应也可以生成H2O2。然而,这种方法的潜在爆炸危险阻碍了它的实际应用。

双电子途径的电化学氧还原反应是一种新型的去中心化反应策略。它依赖于活性和选择性电催化剂的发展。目前最先进的候选材料是Pt-Hg和Pd-Hg合金。尽管这些贵金属合金在酸中具有较高的质量活性和选择性,但由于其高昂的成本和毒性(由于含有汞),它们不太可能被大规模使用。

最近,碳基材料已经出现,并显示出在碱性溶液中产生H2O2的活性和选择性。不幸的是,由于H2O2在碱性介质中快速分解,它们的潜力也有限。在实际应用中,H2O2在酸性介质中应用更广泛,氧化能力更强。因此,寻求高性能的电催化剂来选择性地生产酸中的H2O2是非常可取的。

在北京新研究发表在《国家科学评论,来自苏州大学的科学家(苏州、中国),中国科学院大学(中国,北京),南京师范大学(中国南京)和都柏林三一学院(爱尔兰都柏林)一起工作,并首次报道,碲化钼(MoTe2) nanoflakes酸过氧化氢生产的卓越性能。

以MoTe2为原料,采用液相剥离法制备了MoTe2纳米薄片。x射线衍射和拉曼分析证明产物具有2H的六边形相。扫描电子显微镜和透射电子显微镜成像显示脱落的MoTe2纳米薄片具有50 ~ 350 nm的横向尺寸分布。此外,作者使用了畸变校正的扫描透射电镜来解释MoTe2纳米薄片的原子结构,并观察到其暴露的边缘虽然不是原子锋利的,但大部分沿着锯齿方向,有丰富的键合不饱和Mo和Te位点。

在0.5 M H2SO4溶液中作为电催化剂材料进行研究时,MoTe2纳米薄片与石墨烯纳米薄片混合后,对可逆氢电极的起始电位为0.56 V,对H2O2的选择性高达93%。通过对催化剂质量的催化电流进行归一化,计算了催化剂的质量活性。作者发现MoTe2的值在~10-102 A g-1 ~ 0.3-0.45 V之间,虽然不如目前最先进的Pt-Hg和Pd-Hg合金,但优于Au合金和碳基材料。

主持电化学实验的李艳光教授指出,“0.4 V下脱落的MoTe2纳米薄片的质量活性为27a g-1,大约是金-钯合金和n -掺杂碳的7-10倍。”除了其令人印象深刻的活性和选择性,MoTe2纳米薄片也表现出良好的稳定性,即使在加速耐久性试验和过夜老化试验之后,性能损失也可以忽略不计。

为了了解实验结果,作者进行了密度泛函理论计算,模拟了关键反应中间体在催化剂表面的吸收能。他们发现,2H MoTe2的锯齿状边缘对HOO*有合适的结合,对O*有弱的结合,因此会促进O2还原为H2O2,而阻碍其进一步还原为H2O。领导该理论工作的李亚飞教授说:“MoTe2确实具有独特的双电子氧还原能力,这在包括MoS2和MoSe2在内的其他过渡金属二卤属化合物中是不存在的。”

“我们的研究揭示了MoTe2纳米薄片作为一种非贵金属电催化剂在酸中生成H2O2的潜力,并可能为这一具有挑战性的电化学反应的催化剂设计开辟一条新的道路,”李彦光教授评论了他们的有趣发现。

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