锂金属与石墨的润湿性能

时间:2020-03-12 18:03 来源:seo 作者:杏鑫 点击量:

锂金属与石墨的润湿性能

“摇椅”锂离子电池(LIB)是在20世纪70年代末被索尼公司发现并于1991年商业化的,它已经成为我们今天储存便携式能源的主要方式。为了表彰他们对“创造一个可重复利用的世界”的贡献,2019年的诺贝尔化学奖被授予了三位著名的科学家:约翰·b·古登诺、m·斯坦利·惠廷汉姆、吉野昭夫,他们为发现LIBs做出了最重要的贡献。然而,这项技术已经接近它的实际性能极限,人们正在努力用新的电化学存储解决方案来取代LIBs,这种方案安全、稳定、成本低,而且具有更高的能量密度,可以为远程电动汽车和持久的便携式电子产品提供动力。

理论容量3860毫安时/克的“神圣”阳极用锂金属代替传统的石墨阳极是一种很有前途的方法。目前,锂金属阳极循环效率低,体积变化大,存在安全隐患。有效的措施,包括功能电解质添加剂,人工固体电解质界面,和使用宿主支架缓冲体积膨胀,已经采取了解决其缺点。其中,使用支架的方法继续得到快速发展。

石墨是一种典型的锂阳极材料,具有低密度、高导电性的优点,是一种极具应用前景的有效支架材料。但普遍认为,锂金属对石墨的润湿性差,导致其扩散和渗透困难。以往将石墨从亲锂性转化为亲锂性的方法包括在石墨表面涂覆硅、银或金属氧化物(亲锂性表示接触角大,而亲锂性则表示熔融锂与固体表面之间的接触角小)。然而,这种液体扩散行为的变化是由于反应性涂层取代了石墨。因此,人们可能会问石墨本质上是亲锂的还是亲锂的。

本文系统地研究了熔融锂在不同石墨基碳材料上的润湿行为。首先,以高取向热解石墨(HOPG)为试样。观察到,HOPG衬底立即允许与Li金属的接触角(CA)为73°。检查这个实验与理论,从头开始进行分子动力学模拟与李熔融液滴(54李原子)/石墨(432 C原子,两层石墨烯)设置证明清洁(002)表面的石墨本身是lithiophilic在500 k,结果还证实,锂和石墨具有良好的亲和力。

然而,多孔碳纸(PCP)上Li金属的CA高达142°,这表明PCP具有恐锂性。这一结果与之前的结论相矛盾,即石墨本质上是亲锂的,这促使研究人员进一步了解表面化学对锂金属和石墨润湿性能的影响。与HOPG相比,PCP表面有大量的含氧官能团。这些表面杂质将在Li金属与PCP之间的接触线的固定中起关键作用,导致更大的表观接触角。

为了证实这一假设,首先用熔融锂金属降低PCP的电化学电位来实现锂化。在此过程中,PCP的表面杂质也被去除。实验表明,锂化的PCP表现出一个约52°的小CA,这表明PCP成功地由亲锂性转变为亲锂性。由于锂化PCP的多孔结构,锂金属迅速扩散。DFT模拟结果表明,锂化石墨与石墨具有相似的润湿性能,表明表面杂质的去除是湿化性能由PCP向锂化PCP转变的关键原因。进一步用石墨粉对锂金属进行了润湿性测试。继续混合后,石墨粉均匀分散在锂金属基体中,进一步证实了石墨的亲锂性。利用这一发现,提出了一种新的锂金属-石墨复合方法,可大规模制备大面积锂石墨复合阳极。

本工作不仅系统地研究了锂金属和石墨基碳材料的润湿性,而且为锂碳复合负极材料的制备提供了一种新的思路,有助于高能锂金属电池的发展。

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