用选择性表面修饰催化剂提升生物质

时间:2020-04-20 18:05 来源:seo 作者:杏鑫 点击量:

用选择性表面修饰催化剂提升生物质

科学家们设计了一种由二氧化钛表面浓度极低的铂(单个原子和小于十亿分之一米的铂团)组成的催化剂。他们展示了这种催化剂如何显著提高了植物衍生物(糠醇)转化为潜在生物燃料(2-甲基呋喃)的碳氧键断裂率。3月23日发表在《自然催化》杂志上的一篇论文描述了他们的策略,该策略可用于设计稳定、活性和选择性的催化剂,这些催化剂以金属氧化物为载体,以广泛的金属氧化物为载体,从生物质衍生分子生产工业上有用的化学物质和燃料。

”分子生成一个特定的产品,反应必须直接沿着特定路径,因为许多副反应不选择所需的产品是可行的,”合著者解释Anibal Boscoboinik,中心的科学家在功能性纳米材料科学和催化(CFN)接口组在美国能源部(DOE)布鲁克海文国家实验室。“要将糠醇转化为生物燃料,必须打破分子环侧基团上的碳原子和氧原子之间的键合,而不能在环内产生任何反应。”通常,破坏这种结合的金属催化剂也会激活与环相关的反应。然而,本研究设计的催化剂只破坏侧基碳氧键。

芳香环是由单键或双键连接的原子构成的结构。从植物废物中提取的分子中,芳香环通常含有含氧的侧基。将植物废物衍生物转化为有用的产品需要通过打破特定的碳氧键来从这些侧基中去除氧。

“生物质包含大量氧气,需要部分删除留下更多有用的分子可再生燃料的生产,塑料,和高性能的润滑剂,”傅co-first作者益说,研究生催化能源创新中心(CCEI)特拉华大学(UD)。“氢脱氧是一种将氢作为反应物从分子中去除氧的反应,它对于将生物质转化为增值产品很有用。”

在这项研究中,科学家们假设,在可适当还原的金属氧化物(那些可以失去和获得氧原子的氧化物)表面添加贵金属,将会促进氢脱氧作用。

第一作者之一、UD CCEI研究生Jonathan Lym说:“从氧化物表面去除氧形成了一个锚定位点,在那里分子可以被固定,这样必要的化学键可以被打破并形成。”“以前在催化和半导体领域的研究已经表明,有多少杂质可以影响表面。”

用选择性表面修饰催化剂提升生物质

为了验证他们的假设,研究小组选择了铂作为贵金属,二氧化钛(titania)作为金属氧化物。理论计算和模拟结果表明,在钛表面引入单个铂原子有利于氧空位的形成。

在UD合成铂-钛催化剂后,他们利用布鲁克海文和阿贡国家实验室的设备进行了各种结构和化学表征研究。在CFN电子显微镜下,他们用扫描透射电子显微镜对催化剂进行了高分辨率成像。在布鲁克海文的国家同步加速器光源II (nls -II),他们使用原位和操作软x射线光谱学(IOS)和快速x射线吸收和散射(QAS)光谱学跟踪铂的化学(氧化)状态。通过在阿贡先进的光子源(APS)上的互补x射线光谱学研究,他们确定了催化剂中原子之间的距离。

“这项工作是一个很好的例子,说明科学用户设施如何为研究人员提供理解复杂材料所需的补充信息,”CFN主任查克·布莱克(Chuck Black)说。“CFN致力于我们与nsl - ii的合作关系,使来自世界各地的科学家能够进行这类研究。”

在特拉华州,研究小组进行了反应性研究,他们将催化剂和糠醇放入反应器中,通过气相色谱法(一种分析化学分离技术)检测产物。除了这些实验,他们还从理论上计算了进行反应的不同步骤所需的能量。在这些计算的基础上,他们进行了计算机模拟,以确定更好的反应途径。模拟和实验的产物分布都表明,当铂的浓度较低时,可以忽略不计的环状反应产物。随着浓度的增加,铂原子开始聚集成更大的簇,从而引发环反应。

博斯克博伊尼克说:“互补的实验和计算框架使我们能够详细了解在非常复杂的材料表面发生的情况,从而为催化剂的合理设计推广概念。”“这些概念可以帮助预测金属和金属氧化物的合适组合,以进行所需的反应,将其他分子转化成有价值的产品。”

“这种多成员的团队合作只能通过类似中心的活动来实现,”通讯作者Dionisios Vlachos补充道,他是UD Allan & Myra Ferguson化学工程的主席。

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